供稿 | 馮亦青

氣候系統中的黑碳進程

圖片來源：Credit: American Geophysical Union 2013. Credit D. W. Fahey

黑碳氣溶膠是大氣細顆粒物PM2.5的重要組成部分，對氣候變化和人體健康都具有較大危害，例如擾亂地球輻射平衡，引發氣候變暖，誘發呼吸系統、心血管疾病等。黑碳氣溶膠的來源廣泛，如秸稈燃燒、火力發電、汽車尾氣等，所以準確識別黑碳氣溶膠來源能夠為地區大氣治理措施的制定及能源消費結構的調整提供有力的理論和實驗依據，進而有針對性地進行環境治理工作。

不過，已有的黑碳氣溶膠來源解析方法一方面需要大量數據支持，另一方面還需經過復雜的樣品預處理，即便如此也只能識別出特定來源的黒碳氣溶膠，不利于充分解析黑碳氣溶膠來源。

近期復旦大學張立武教授課題組將拉曼光譜與多變量統計分析法相結合，構建了一種新的大氣黑碳氣溶膠來源解析方法，并成功分析了真實大氣樣品中黑碳氣溶膠的來源。此研究以《The application of Raman spectroscopy combined with m*riable analysis on source apportionment of atmospheric black carbon aerosols》為題發表在《Science of the Total Environment》雜志。值得一提的是，這種新的研究思路，有望進一步拓展拉曼光譜在環境、材料、能源等領域的應用。

研究過程

研究人員首先對來自玉米秸稈、煤、汽油、柴油燃燒產生的黑碳氣溶膠分別進行拉曼光譜檢測，可惜無論是兩峰分析法還是五峰分析法，得到的譜峰差異化都不夠明顯（參見下圖），無法區分黑碳氣溶膠來源。

(a)玉米秸稈; (b)煤; (c)汽油; (d)柴油

的拉曼光譜兩峰及五峰分析結果

紅色曲線為兩峰結果；紅色曲線下五個譜峰為五峰分析結果

即便如此，研究人員并未輕言放棄?；谖宸宸治龇ǖ慕Y果，研究人員進一步計算五條譜峰峰強比、半峰寬度比、峰面積比和出峰位置等17個譜峰參數，用以作為變量，利用統計分析方法建立判別分析模型，確認標準樣品的判別方程。簡單的說，來自玉米秸稈、煤、汽油、柴油燃燒產生的黑碳氣溶膠所對應的判別方程各不相同，四種標準樣品分別對應4個判別方程。

對于某一未知來源的黑碳氣溶膠，用拉曼光譜（五峰分析法）對其進行檢測，計算出17個譜峰參數后將其分別代入4個標準樣品的判別方程，假設來源于玉米秸稈的判別方程式計算出的數值大，即可認為該黑碳氣溶膠來源于玉米秸稈。

根據這一研究思路，研究人員采集了上海市區路口的真實大氣樣品，經拉曼檢測并代入判別方程后發現該路口的黑碳氣溶膠主要來自于汽車排放的汽油和柴油。

上海市區某路口不同時間黑碳氣溶膠來源解析

藍色：生物質；紅色：煤；綠色：汽油；黃色：柴油

該測試區域汽車尾氣排放（綠色）是黑碳氣溶膠的主要來源

表征技術

實驗中，研究人員使用的是HORIBA XploRA™ PLUS顯微共焦拉曼光譜儀。小編有幸采訪到參與本次研究的馮博士，她介紹：顯微共聚焦拉曼光譜儀能夠地聚焦到待測顆粒上，獲得更好的測量效果。其中的分析系統LabSpec 6具有強大的數據處理功能（如Analysis等），也為后續分峰、數據解析和建模提供了可靠保障。

真實大氣樣品中黑碳氣溶膠的Mapping圖、拉曼光譜

注：如果您對本報道的研究方法感興趣，希望聯系作者，或者想對本研究拉曼光譜測試方法一探究竟，歡迎點擊“閱讀原文”留言，我們的拉曼應用專家將樂于為您提供解答服務。

復旦大學環境科學與工程系 張立武課題組

張立武教授，理學博士，入選國家青年千人計劃，上海市“東方學者”特聘教授。

2009年博士畢業于清華大學化學系，同年獲德國“洪堡學者”在漢諾威大學從事研究工作。2012年獲歐盟瑪麗居里學者，在劍橋大學卡文迪許實驗室從事研究工作。主要研究興趣為大氣多相光化學，環境污染物資源化利用及檢測。2014年加入復旦大學環境科學與工程系。

課題組主要研究方向：

• 大氣化學過程

• 環境污染物降解及資源化

• 痕量環境污染物檢測

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