西交大化工學院-貝士德儀器 先進吸附分離技術 聯合實驗室 近一年多時間,在國際和國內期刊上共發表學術論文約18篇,包括Angewandte Chemie,Chemical Engineering Journal,ACS Catalysis,ACS Nano,Chem. Eng. J.,J. Mater. Chem. A 等,其中影響因子大于10的有 9 篇,JCR一區文章 15 篇。研究領域 涉及質子傳導、二氧化硫和芳香族硫化物捕獲、煙氣脫硫耦合脫碳、煙道氣中SO2捕集、電子特氣(SF6、NF3、CF4、Xe、Kr等)分離、煤層氣分離、溫室氣體六氟化硫捕獲(SF6、CF4、NF3等)、烷烯烴分離、光催化CO2還原等多個領域。以下例舉“先進吸附分離技術"聯合實驗室近年發表的部分精彩文章:
例舉文章 1
兩性離子共價有機骨架:有吸引力的多孔主體用于氣體分離及無水質子傳導
該研究成果以“Zwitterionic Covalent Organic Frameworks: Attractive Porous Host for Gas Separation and Anhydrous Proton Conduction"(兩性離子共價有機骨架:有吸引力的多孔主體用于氣體分離及無水質子傳導)為題發表于國際期刊《美國化學會-納米》(ACS Nano)上,影響因子15.881。西安交通大學化學工程與技術學院為本文單位,博士生傅鈺為論文一作,馬和平研究員為通訊作者。
本研究工作以共價有機骨架(COF)為功能性平臺,同時將陰、陽離子官能團引入到COF孔道中,實現了兩性離子概念與多孔結晶材料的結合。兩性離子COF內同時具備陰、陽離子位點排列的結構能夠實現在納米通道內的電荷密度調節,允許對其結構和功能進行原子水平調控,這給設計具備功能導向的材料提供了新的思路。文中設計并合成了三種兩性離子COF材料,作為多孔主體在SO2/CO2氣體分離及無水質子傳導領域均展現出極大的應用潛力。兩性離子COF孔道內分散的正、負電荷基團可以作為SO2的兩種不同的極性位點,使其實現了高SO2吸附量及突出的SO2/CO2分離性能。此外,相反電荷片段的組合賦予了兩性離子COF豐富的離子遷移位點,使其在負載三氮唑、咪唑后實現了優異的質子傳導性能。理論計算與介電常數分析相結合,證實了COF孔道內陽離子和陰離子基團的存在能夠有效促進質子載體中質子的釋放。我們相信兩性離子在COF材料中的成功結合可以為COF的各種應用提供無限的可能。
圖 . (a) 離子型聚合物、兩性離子型聚合物、離子型COFs和兩性離子型COFs示意圖;(b) 三種不同結構的兩性離子型COFs合成示意圖(注:陰離子和陽離子位點分別用藍色和黃色標記)。
例舉文章 2
具有創紀錄CH4/N2分離比的鎳基MOF材料用于煤層氣分離
該研究成果以 “Nickel-Based Metal–Organic Frameworks for Coal-Bed Methane Purification with Record CH4/N2 Selectivity" 為題發表于國際期刊《德國應用化學》(Angew. Chem. Int. Ed.)(IF=15.336)上,并被選為Angewandte Chemie 封面文章和熱點論文。化學工程與技術學院博士生王少敏為論文一作,楊慶遠教授為本文通訊作者,西安交通大學化工學院為論文通訊作者單位。
實現雙碳目標,天然氣是目前最現實的低碳清潔能源,但我國常規天然氣產能不足,需開發煤層氣等非常規天然氣作為補充。煤層氣俗稱“瓦斯",其主要成分是甲烷,是一種與煤共生、以吸附態存儲于煤層內的非常規天然氣,我國煤層氣儲量豐富,2020年探明的儲量約為4200億立方米。但超過70%的煤層氣在開采時,由于開采技術(井下抽采)的原因混入了大量的空氣,導致形成了低濃度的煤層氣(甲烷濃度<30%)而得不到很好的利用,低濃度的煤層氣一般被直接排放到大氣,造成了資源浪費和溫室效應。所以現階段煤層氣的分離與提濃技術已成為煤層氣開發和利用的行業瓶頸問題,是需要攻克的關鍵節點。針對上述問題,西安交通大學化工學院楊慶遠教授課題組研發了系列鎳基-金屬有機框架(MOF)材料,其中超微孔MOF材料Ni(ina)2具有甲烷/氮氣選擇性高(15.8)、吸附容量大(46.7 cm3/g)和分子擴散速率快(10.6-19.0 cm3g-1s-1)的特點,較好地解決了氣體分離領域的“trade-off"效應,實現了煤層氣中甲烷和氮氣的高效分離。理論模擬計算和單晶結構解析表明Ni(ina)2和甲烷分子之間存在較強的作用力,可以從低濃度煤層氣中選擇性地捕獲甲烷分子。另外,Ni(ina)2具有很好的熱穩定性和化學穩定性,可以批量化制備,是一種理想的固體吸附劑,該工作為工業上煤層氣的分離提供了新思路。
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