中國科大實現DNA邏輯運算驅動的納米超晶體
【化工儀器網 項目成果】DNA分子以其嚴格的堿基互補配對原則，具備優異的可編程性和結構可設計性，成為實現邏輯運算功能的理想候選材料。過去30年間，基于toehold介導的DNA鏈替換反應所構建的DNA邏輯運算器件得到了快速發展，并在復雜度和可集成性方面展現出了巨大潛力。然而，傳統上，這些邏輯運算器件主要以熒光作為信號讀出，并依賴熒光強度進行結果判定，這種方法難以避免非特異性反應導致的信號泄漏，限制了其在更廣泛領域的應用。
中國科學技術大學化學與材料科學學院、合肥微尺度物質科學國家研究中心鄧兆祥教授、姚東寶特任副研究員研究團隊利用可編程DNA鏈替換反應精準調控納米粒子催組裝過程，構建了一系列無信號泄漏的DNA邏輯運算器件。
研究團隊提出了一種創新的解決方案。他們利用可編程DNA鏈替換反應精準調控納米粒子的催組裝過程，首次實現了DNA分子邏輯驅動的大尺寸三維膠體超晶體的構筑。這一突破不僅解決了傳統熒光讀出策略的問題，還為構建無泄漏且直觀可視的邏輯信號讀出系統提供了新的思路。
在該策略中，DNA功能化的納米粒子(也稱為可編程原子等價物，PAE)通過DNA鏈替換反應，在恒溫條件下精準調控其組裝路徑，從而實現有序超晶格的構筑。特別是可去除型DNA催組劑(Catassembler)的引入，類似于化學反應中的催化劑，能夠通過糾正無定形聚集結構中的錯誤DNA連接，加速組裝系統脫離各種動力學陷阱，實現亞穩態逃逸。這種方法不僅解決了傳統熱退火方法不能充分利用DNA的可編程性、不利于活性組裝基元(如蛋白酶)引入以及難以實現組裝結構間固相轉變的問題，還為恒溫制造納米粒子超晶體提供了一種簡單且通用的途徑。
更重要的是，研究團隊成功將DNA鏈替換邏輯運算網絡與納米粒子催組裝相結合，使得惰性納米粒子(dPAE，無粘性末端)在上游DNA邏輯回路釋放的引發鏈(Trigger)的作用下，通過DNA鏈替換反應轉化為活性納米粒子(PAE，有粘性末端)，進而組裝成有序的超晶格。這一過程中，由于上游DNA邏輯回路非特異性釋放的Trigger不足以啟動PAE的催組裝過程，因此不能形成穩定的超晶體，從而有效避免了信號泄漏的問題。邏輯運算結果可根據特定超晶體的小角X射線散射(SAXS)圖案進行準確判斷，無需人為設定信號強度閾值，進一步提高了系統的可靠性和準確性。
此外，研究團隊還通過理性化設計，構建了一系列單輸入(YES和NOT)、雙輸入(OR、AND、XOR、NOR、NAND、XNOR、INHIBIT)DNA邏輯門以及兩層級聯DNA邏輯回路(OR-AND、AND-OR、AND-NOR)。借助SAXS信號優異的區分度，基于兩種不同超晶格體系分別構建的XOR和AND邏輯門，進一步實現了半加法運算。同時，該工作還成功構筑了一個具有信息安全保護功能的雙輸入DNA鍵盤鎖，展示了該系統在信息安全領域的潛在應用。
綜上所述，USTC的研究團隊通過可編程DNA催組裝網絡調控納米粒子組裝路徑，成功實現了DNA邏輯運算驅動的大尺寸三維膠體超晶體的構筑。這一成果不僅是對現有DNA邏輯系統的顯著改進，也為未來構建更復雜、更大規模的DNA邏輯體系提供了重要基礎。同時，該方法在構筑具有邏輯運算功能和動態可編程的三維有序大尺寸膠體超晶格方面邁出了重要一步，有望為納米材料、生物技術和信息技術等領域的發展帶來深遠的影響。
相關成果以“Implementation of Digital Computing by Colloidal Crystal Engineering with DNA”為題，于近日在線發表于國際著名學術期刊《美國化學會會志》(Journal of the American Chemical Society)。
參考來源：中國科大
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