二氧化碳還原領(lǐng)域又一曙光 新突破顯著提升催化劑電化學(xué)穩(wěn)定性
【化工儀器網(wǎng) 項(xiàng)目成果】人類社會(huì)步入工業(yè)化時(shí)代以來，大幅度地使用化石燃料，加劇了二氧化碳的排放，造成了全球變暖和海洋酸化等嚴(yán)重的環(huán)境問題。由于現(xiàn)在沒有可靠的化石燃料替代品，在可預(yù)見的未來，化石燃料仍將繼續(xù)成為我們生活的主要能源物質(zhì)。碳達(dá)峰碳中和是我國黨中央經(jīng)過深思熟慮作出的重大戰(zhàn)略決策，事關(guān)中華民族永續(xù)發(fā)展和構(gòu)建人類命運(yùn)共同體。科技創(chuàng)新是同時(shí)實(shí)現(xiàn)經(jīng)濟(jì)社會(huì)發(fā)展和碳達(dá)峰碳中和的關(guān)鍵。
為了降低大氣中的二氧化碳，研究者們利用各種催化體系將二氧化碳轉(zhuǎn)化成具有高附加值的產(chǎn)品。通過電催化二氧化碳還原反應(yīng)來制備高附加值精細(xì)化學(xué)品是積極探索建立人工碳循環(huán)的方向之一，引起了基礎(chǔ)研究與工業(yè)應(yīng)用領(lǐng)域研究者的廣泛關(guān)注。在“碳達(dá)峰碳中和”的大背景下，設(shè)計(jì)出具有有高活性、高選擇性和高穩(wěn)定性的二氧化碳電還原催化劑具有重要的現(xiàn)實(shí)意義和應(yīng)用前景。
通過電還原反應(yīng)可以將二氧化碳直接轉(zhuǎn)化為甲酸、醇類和烴類等產(chǎn)物，該方法不僅可以在很溫和的環(huán)境條件下進(jìn)行，有利于大規(guī)模的產(chǎn)業(yè)化，同時(shí)可以通過調(diào)節(jié)電解池和催化劑的特性來有效地調(diào)控產(chǎn)物，并且在轉(zhuǎn)化過程中具有很高的經(jīng)濟(jì)效益和可持續(xù)性。當(dāng)前，金、銀、銅、鉑等貴金屬及其相關(guān)材料仍然是人們探索二氧化碳還原電催化劑的熱點(diǎn)。然而，貴金屬催化劑具有催化活性低、產(chǎn)物選擇性差以及析氫效率高等問題。
內(nèi)蒙古大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院趙忠龍副教授帶領(lǐng)團(tuán)隊(duì)，利用第一性原理計(jì)算模擬，首次提出了雙金屬單層電催化劑表面的“雙位泛函”機(jī)制，能夠有效地抑制析氫副反應(yīng)并提升二氧化碳電還原為甲酸產(chǎn)物的活性和選擇性。
然而，實(shí)驗(yàn)合成具有超薄殼層的雙金屬電極仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。研究團(tuán)隊(duì)利用第一性原理計(jì)算模擬方法，首次提出過渡金屬碳化物和氮化物可以作為貴金屬單層的襯底，在保留“雙位泛函”的基礎(chǔ)上，能夠顯著提升催化劑的電化學(xué)穩(wěn)定性。
實(shí)驗(yàn)表明，碳化物和氮化物支撐貴金屬單層以及單層團(tuán)簇催化劑中存在氫-襯底反鍵相互作用，能夠打破吸附氫和二氧化碳還原中間物之間的能量線性關(guān)系。此外，研究團(tuán)隊(duì)通過理論模擬預(yù)測了一系列具有較高甲酸、甲醇和乙烯等碳?xì)浠衔锂a(chǎn)物選擇性的新型電催化劑，為提升電化學(xué)二氧化碳還原性能提供了新思路。相關(guān)成果近日在線發(fā)表于國際能源類期刊《先進(jìn)能源材料》。
(資料來源：科技日報(bào))
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