華南師范大學科研團隊在光和電催化二氧化碳還原領域獲研究進展
【化工儀器網 項目成果】二氧化碳還原技術是指在催化劑的作用下，使濃縮的二氧化碳氣體與氫氣在高溫下反應轉化為水的技術。光或電催化CO2還原(PCR或ECR)生成高價值產品切實符合“碳中和”的戰略目標要求，對于實現碳循環極具吸引力。理解構效關系對于合理設計新型的高性能催化劑至關重要。目前，單金屬位點和金屬氧簇在PCR和ECR過程中共存的影響仍然難以明確。因此，建立一個精確的晶體模型來研究催化性能和機理，特別是單金屬位點和金屬簇之間的催化活性、選擇性和相互影響是非常重要的。
在國家自然科學基金、中國博士后基金等項目的支持下，華南師范大學化學學院蘭亞乾教授團隊在光和電催化二氧化碳(CO2)還原領域取得了重要研究進展。蘭亞乾團隊成功利用金屬卟啉(M-TCPPs)和還原性多金屬氧酸鹽(POM)構建了一系列多酸基金屬有機框架化合物(M-POMOFs)。該晶態催化劑整合了單一金屬位點、多金屬氧簇以及光電雙響應配體，提供了可視化平臺以研究PCR和ECR反應的性能和機理。其中，Fe-POMOF催化劑可以通過結構中的不同催化活性組分分別完成高效的PCR和ECR反應。在PCR反應中，通過可見光驅動Fe-POMOF催化劑還原CO2，6小時后產生922 μmol g-1 CH4，選擇性為97.2%。在ECR反應中，在-0.7 V時，Fe-POMOF催化劑將CO2轉化為CO的法拉第效率達到92.1%。
特別注意的是，在光驅動和電驅動的CO2還原反應中，利用該催化體系分別研究了不同催化活性單元(單金屬活性位點和多金屬活性簇)對還原產物種類和催化性能的影響。實驗和理論計算結果表明，在光和電的外部刺激下，電荷轉移方向完全相反。在PCR反應中，光生電子從Fe-TCPP流向POM以生成CH4。相反，在外加電場下，電子流向Fe-TCPP的中心以形成CO。
該工作在一個分子體系中實現光、電催化CO2還原的研究，建立光電雙響應的分子開關調控電子供給、轉移和流向，探究單金屬位點和金屬氧簇催化還原CO2的區別。該研究對于設計與合成新型催化劑用于雙驅動力催化反應(光催化和電催化)具有重要的啟發意義。
相關成果Demystifying the roles of single metal site and cluster in CO2 reduction via light and electric dual-responsive polyoxometalate-based metal-organic frameworks于近日發表在國際期刊《科研進展(Science Advances)》。
參考資料來源：中國科學報
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