【化工儀器網(wǎng) 項(xiàng)目成果】據(jù)統(tǒng)計(jì)，約有90%以上的工業(yè)過程中會(huì)使用到催化劑，包括化工、石化、生化、環(huán)保等。催化劑也被稱之為觸媒，一般是指能加快化學(xué)反應(yīng)速度，而其自身的數(shù)量和組成在反應(yīng)前后保持不變的物質(zhì)。高效催化劑對于提高轉(zhuǎn)化率、提升工業(yè)效率具有重要意義。
 

　　近日，中國科學(xué)院金屬研究所沈陽材料科學(xué)國家研究中心研究員劉洪陽和博士研究生賈志民等與北京大學(xué)、香港科技大學(xué)、中科院上海應(yīng)用物理研究所、中科院山西煤炭化學(xué)研究所等研究團(tuán)隊(duì)合作，通過調(diào)控Pt含量和制備方法在亞納米尺度下實(shí)現(xiàn)對Pt物種的調(diào)控，設(shè)計(jì)出一種錨定在彎曲石墨烯載體(ND@G)上的全暴露Pt團(tuán)簇(Ptn)催化劑，表現(xiàn)出顯著增強(qiáng)的低溫CO氧化活性。
 

　　在該研究中，研究人員構(gòu)建了一系列負(fù)載在納米金剛石/石墨烯(ND@G)雜化載體上的Pt催化劑，分別為Pt單原子、完全暴露的Pt團(tuán)簇和Pt納米粒子(圖1)，來揭示低溫CO氧化活性與亞納米尺度下Pt-Pt配位數(shù)之間的特殊內(nèi)在聯(lián)系，探索低溫CO氧化活性位的本征結(jié)構(gòu)。在CO氧化反應(yīng)中，完全暴露的Pt團(tuán)簇與典型的Pt納米顆粒和單原子相比，具有更優(yōu)異的催化活性，在30℃下的轉(zhuǎn)換速率TOF達(dá)到3.5 s-1(圖2)。結(jié)合程序控溫技術(shù)、動(dòng)力學(xué)測量和理論計(jì)算表明，Pt納米顆粒催化劑由于低溫下對CO的強(qiáng)吸附，導(dǎo)致O2較難在Pt納米顆粒表面同時(shí)與CO吸附活化，因此表現(xiàn)出較低的低溫CO氧化活性；完全暴露的Pt團(tuán)簇有著較弱的CO吸附能力，可實(shí)現(xiàn)CO和O2在其表面同時(shí)解離吸附，進(jìn)而促進(jìn)低溫CO氧化反應(yīng)。此外，單原子催化劑由于其單一位點(diǎn)難以同時(shí)吸附活化CO和O2，表現(xiàn)出較低的低溫CO氧化活性(圖3)。該研究發(fā)現(xiàn)，構(gòu)建特殊的全暴露團(tuán)簇活性結(jié)構(gòu)，同時(shí)實(shí)現(xiàn)原子利用率和反應(yīng)性的最大化，可為未來高效催化劑的開發(fā)提供新的思路。
 

　　相關(guān)論文Fully Exposed Platinum Clusters on a Nanodiamond/Graphene Hybrid for Efficient Low-Temperature CO Oxidation近日發(fā)表在線發(fā)表于ACS Catalysis。
 

　　參考來源：中國科學(xué)院