福建物構所高效紫外發光全無機鈣鈦礦納米晶研究取得進展
【化工儀器網 項目成果】全無機鉛鹵鈣鈦礦納米晶由于其具有熒光量子產率高、合成工藝簡單、吸收截面大和發射譜帶窄等優異性能，在光伏和光電等領域具有廣闊的應用前景。經過學界的努力，全無機鉛鹵鈣鈦礦納米晶的發光調控已被廣泛報道，在材料合成、發光機理和應用等方面取得了重要進展。目前，這類材料的研究主要局限在可見光區，而具有紫外發光的全無機鉛鹵鈣鈦礦納米晶仍未見報道。
中國科學院功能納米結構設計與組裝/福建省納米材料重點實驗室研究員陳學元團隊在中科院戰略性先導科技專項和科學技術部國家重點研發專項等項目的支持下，近期提出了一個巧妙的策略，即通過分別調控CsPbCl3納米晶的能帶和表面結構，設計合成了高效紫外發光全無機鈣鈦礦納米晶(圖1)。
研究團隊通過Cd2+摻雜，在不改變CsPbCl3納米晶形貌和物相的基礎上，對材料的能帶進行了調控，將CsPbCl3納米晶的帶隙從可見波段調控到紫外光區域，發射峰位于381 nm(圖2)。通過CdCl2的表面鈍化作用，可將CsPbCl3:Cd2+納米晶的熒光量子產率由0.9%提高至60.5%(圖3)。同時，材料的光穩定性和熱穩定性也得到了明顯提升。進一步地，研究團隊與結構化學國家重點實驗室研究員鄧水全團隊合作，基于飛秒瞬態吸收光譜分析和第一性原理計算，證實了顯著改善的發光性能主要得益于消除了引起無輻射弛豫的表面缺陷(如氯離子空位)。該研究為開發全無機鉛鹵鈣鈦礦納米發光材料提供了新思路，有助于加快新型紫外光電器件的發展。
相關研究成果發表在《德國應用化學》(Angew. Chem. Int. Ed.)，并被選為熱點論文，中國科學院大學博士研究生張云欽為論文第一作者，福建物構所研究員涂大濤、鄧水全和陳學元為論文的通訊作者。
此前，陳學元團隊在全無機鈣鈦礦量子點的光學性能研究方面取得了一系列重要進展。例如，首次制備出Mn2+摻雜Cs4PbCl6零維鈣鈦礦納米晶，并揭示Mn2+摻雜Cs4PbCl6零維鈣鈦礦納米晶中顯著不同于其在CsPbCl3三維鈣鈦礦量子點中的發光特點和激發態動力學(Adv. Sci.)；提出一種基于稀土納米晶的輻射能量傳遞上轉換敏化新機制，首次實現CsPbX3鈣鈦礦量子點在低功率半導體激光器激發下的全光譜高效上轉換發光和超長激子熒光壽命調控(Nat. Commun.)；建立一種基于CsPbX3鈣鈦礦量子點的余輝光轉換新策略，實現窄帶、寬色域(>130% NTSC)的全光譜高效長余輝發光調控(Angew. Chem. Int. Ed.)。
圖1.基于能帶和表面結構調控實現CsPbCl3納米晶高效紫外發光示意圖
圖2.(a)CsPbCl3納米晶和(b-e)不同Cd2+濃度摻雜CsPbCl3納米晶的明場透射電鏡照片。CsPbCl3納米晶以及不同Cd2+濃度摻雜CsPbCl3納米晶的(f)X射線衍射譜，(g)吸收光譜，(h)發射光譜，和(i)熒光衰減曲線
圖3.不同CdCl2濃度處理CsPbCl3:Cd2+納米晶的(a)發射光譜和(b)熒光量子產率。(c)330-nm 氙燈激發下，基于CdCl2表面鈍化前后CsPbCl3:Cd2+納米晶的熒光量子產率隨時間變化曲線。(d)85°C加熱下，基于CdCl2表面鈍化前后CsPbCl3:Cd2+納米晶的紫外發光強度隨時間變化曲線
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